| Resumo: | A crescente aceitação mundial de que as mudanças climáticas estão
diretamente ligadas ao aumento da emissão de gases de efeito estufa, dióxido de
carbono (CO2) em particular, e a necessidade de aperfeiçoamento de sínteses com
o emprego de insumos reutilizáveis são algumas das preocupações da atualidade.
Sendo assim, esta tese visa contribuir para o desenvolvimento de novos materiais
ativos como catalisadores de processos que exploram as possibilidades de
produção de carbonatos orgânicos a partir de CO2. Os carbonatos cíclicos possuem
diversas aplicações. Além disso, a sua produção partindo de CO2 representaria um
enorme passo para a mitigação dos impactos ambientais. Para isso, novos líquidos
iônicos (LIs) de cátions imidazólios ([bmim+
]) e tetra-n-alquilamônio ([TBA+
]) com
ânions derivados de sais surfactantes ([C12SO4
-
], [C12ESO4
-
], [C12BSO3
-
], [C12SAR-
])
foram sintetizados e testados como catalisadores de diferentes cicloadições de CO2
em epóxidos. Os LIs foram caracterizados por FTIR, 1H-RMN, TGA e DSC. A pureza
do material foi determinada pelos residuais de [Cl-
], [Na+
] e umidade. Os LIs
mostraram boa atividade na síntese do carbonato de propileno (PC), atingindo
79,2% de conversão e 87,7% de seletividade quando utilizado o [TBA][C12SO4].
Para esta reação o catalisador manteve sua atividade por pelo menos 5 reciclos. Na
síntese do carbonato de estireno (SC) o [TBA][C12BSO3] se mostrou o LI mais
eficiente atingindo 81,4% de conversão e 87,0% de seletividade. Este LI também
mostrou significativa atividade na síntese do carbonato de glicidil isopropil éter (GC)
e no carbonato de epicloridrina (EC).
The acceptance that climate change is direct related to increasing greenhouse gas
emissions, carbon dioxide (CO2) in particular, and the need to improve synthesis with
reusable inputs are some of the current concerns. Thus, this thesis aims to
contribute to the development of new catalytic materials for the processes that
explore the possibilities of production of organic carbonates from CO2. Cyclic
carbonates have several applications. Furthermore, their production from CO2 would
represent a huge step towards mitigating environmental impacts. For this, new ionic
liquids (ILs) of imidazolium ([bmim+
]) and tetra-n-alkylammonium ([TBA+
]) cations
with anions derived from surfactant salts ([C12SO4
-
], [C12ESO4
-
], [C12BSO3
-
], [C12SAR-
]) were synthesized and tested as catalysts of different cycloaddition of CO2 in
epoxides. ILs were characterized by FTIR, 1H-NMR, TGA and DSC. The [Cl-
], [Na+
]
and moisture residues determined the purity of the material. The ILs showed good
activity in propylene carbonate (PC) synthesis, 79.2% of conversion and 87.7% of
selectivity when [TBA][C12SO4] was used. For this reaction, catalyst kept its activity
for at least 5 cycles. In the synthesis of styrene carbonate (SC), [TBA] [C12BSO3]
was the most efficient IL reaching 81.4% of conversion and 87.0% of selectivity. This
IL also showed significant activity in the synthesis of glycidyl isopropyl ether
carbonate (GC) and epichlorohydrin carbonate (EC). |
